近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所王振洋研究員團(tuán)隊(duì)在鋰離子電池硅碳復(fù)合負(fù)極材料領(lǐng)域取得系列進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)針對(duì)硅基材料界面不穩(wěn)定的瓶頸問(wèn)題，創(chuàng)新性地提出了激光引導(dǎo)共價(jià)鍵合策略與分級(jí)雙涂層協(xié)同調(diào)控策略，顯著提升了電池的循環(huán)穩(wěn)定性與電化學(xué)性能。相關(guān)研究成果分別發(fā)表在Advanced Composites and Hybrid Materials （Adv. Compos. Hybrid Ma., 2025, 8, 435）和Composites Part B-Engineering（Compos. Part B-Eng., 2026, 310, 113156）上。
隨著電動(dòng)汽車(chē)和智能電網(wǎng)的快速發(fā)展，開(kāi)發(fā)高能量密度鋰離子電池已成為行業(yè)迫切需求。硅基材料憑借超高的理論容量（2680-4200 mAh/g）、適宜的低工作電位（約0.4 V）及豐富的儲(chǔ)量，被視為最具潛力的下一代鋰離子電池負(fù)極材料。然而，硅在充放電過(guò)程中面臨劇烈的體積膨脹（170%-300%）及本征導(dǎo)電性差等挑戰(zhàn)，極易導(dǎo)致電極粉化、活性物質(zhì)電隔離及固體電解質(zhì)界面（SEI）失效，最終引發(fā)電池容量的快速衰減。盡管傳統(tǒng)的納米化和碳包覆策略在一定程度上緩解了上述問(wèn)題，但物理接觸界面在長(zhǎng)期循環(huán)中仍易發(fā)生分層失效，且傳統(tǒng)有機(jī)主導(dǎo)的SEI層機(jī)械性能差，難以兼顧界面化學(xué)調(diào)控與體應(yīng)力管理。
針對(duì)硅碳界面的本征穩(wěn)定性問(wèn)題，研究團(tuán)隊(duì)首先開(kāi)發(fā)了一種激光引導(dǎo)共價(jià)鍵合策略（Adv. Compos. Hybrid Ma., 2025, 8, 435）。該方法通過(guò)在氧化亞硅（SiOx）納米顆粒與三維氮摻雜激光誘導(dǎo)石墨烯（NLIG）框架之間構(gòu)建原子尺度的Si–N–C橋接結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了SiOx在導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)中的化學(xué)錨定與原位集成。該架構(gòu)構(gòu)建了獨(dú)特的雙重穩(wěn)定機(jī)制：強(qiáng)健的Si–N–C共價(jià)鍵有效抑制了界面開(kāi)裂，而分級(jí)孔隙結(jié)構(gòu)則通過(guò)彈性變形適應(yīng)體積應(yīng)變。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Si–N–C鍵合結(jié)構(gòu)可將鋰離子吸附能顯著降低至–6.549 eV，并重塑界面電荷分布，協(xié)同加速了離子傳輸。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，優(yōu)化后的SiOx/NLIG-8%復(fù)合負(fù)極在2.0 A/g的高電流密度下循環(huán)1000次后，容量保持率高達(dá)91.3%，展現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。
博士研究生洪娜為論文第一作者，李年副研究員、王振洋研究員、美國(guó)加州大學(xué)圣克魯茲分校張金中教授為論文的共同通訊作者。
文章鏈接：https://doi.org/10.1007/s42114-025-01525-5
圖1. 氧化亞硅/氮摻雜激光誘導(dǎo)石墨烯復(fù)合材料的制備工藝及儲(chǔ)鋰機(jī)理示意圖
圖2. 氧化亞硅/氮摻雜激光誘導(dǎo)石墨烯復(fù)合材料的電化學(xué)性能
為進(jìn)一步解決傳統(tǒng)SEI層機(jī)械穩(wěn)定性與離子傳輸效率問(wèn)題，團(tuán)隊(duì)通過(guò)多維度探索，提出了一種采用聚苯胺（PANi）和激光誘導(dǎo)石墨烯（LIG）分級(jí)雙涂層協(xié)同調(diào)控策略（Compos. Part B-Eng., 2026, 310, 113156）。該策略實(shí)現(xiàn)了從原子尺度到宏觀尺度的全方位優(yōu)化：PANi層利用偶極-偶極相互作用，誘導(dǎo)氟化碳酸乙烯酯（FEC）在內(nèi)亥姆霍茲平面富集并優(yōu)先還原，形成富含LiF的高致密、高穩(wěn)定性SEI層；而LIG三維多孔導(dǎo)電框架則有效分散了體積膨脹產(chǎn)生的應(yīng)力。理論與實(shí)驗(yàn)均證實(shí)，分級(jí)雙涂層不僅大幅提升了FEC的吸附密度與結(jié)合能，還有效保障了電極界面在反復(fù)膨脹收縮下的結(jié)構(gòu)完整性。優(yōu)化后的負(fù)極材料在2.0 A/g下循環(huán)1000次后容量保持率達(dá)到87.7%，且表現(xiàn)出優(yōu)異的機(jī)械韌性。
博士研究生洪娜為論文第一作者，固體所李年副研究員、王振洋研究員、西安航空學(xué)院王永峰教授為論文的共同通訊作者。
文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2025.113156??
圖3. 理論計(jì)算、界面演變及首次放電過(guò)程中不同電極上SEI的形成
圖4. 不同電極上SEI層的界面和力學(xué)性能
上述兩項(xiàng)工作通過(guò)多尺度界面工程調(diào)控策略，實(shí)現(xiàn)了從化學(xué)鍵合錨定到宏觀結(jié)構(gòu)應(yīng)力耗散的協(xié)同優(yōu)化，有效解決了硅基材料界面不穩(wěn)定難題，為開(kāi)發(fā)長(zhǎng)壽命、高能量密度的鋰離子電池負(fù)極材料提供了全新思路。
該研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院青年科學(xué)家基礎(chǔ)研究項(xiàng)目及中國(guó)外交部外國(guó)青年人才計(jì)劃等項(xiàng)目的資助支持。??????????????
